Доктор геологии, исследователь Арктики. Родился в г. Ревеле (теперь Таллин). Окончив в 1882 г. Юрьевский университет в Дерпте (теперь Тарту), путешествовал как натуралист по Средиземноморью, посетил Алжирию и Балеарские о-ва. В 1885-86 гг. был помощником А. А. Бунге в академической экспедиции на Новосибирские о-ва, причем весной 1886 г. во главе отдельного отряда обследовал о. Большой Ляховский, затем Землю Бунге, о. Фаддеевский и западный берег Новой Сибири. На обратном пути на материк летом того же года в течение полутора месяцев объехал на нартах по берегу весь о. Котельный; при совершенно ясной погоде к северу от него видел вместе со своим спутником “контуры четырех гор, которые на востоке соединялись с низменной землей”, и решил, что перед ним - Земля Санникова (на самом деле несуществующая). В 1893 г., посланный Академией наук в Северную Сибирь продолжать геологические исследования И. Д. Черского (ум. 1892), снова посетил о. Котельный и опять “видел” Землю Санникова. Летом 1899 г. участвовал в пробном плавании ледокола “Ермак” под начальством С. О. Макарова (командир М. П. Васильев) в Северном Ледовитом океане, в районе Шпицбергена. В 1900-02 гг. был начальником академической экспедиции, организованной по его инициативе для открытия Земли Санникова, на китобойном барке “Заря” (под командой лейтенанта Н. Н. Коломейцева, а с 1901 г.-Ф. А. Матисена). Летом 1900 г. перешел из Петербурга через Югорский Шар в восточную часть Карского моря к о. Таймыр, у которого зимовал. Во время зимовки участники экспедиции обследовали архипелаг Норденшельда и значительный участок Карского берега п-ова Таймыр. Осенью 1901 г. Толль перешел на “Заре”, обогнув м. Челюскина, от о. Таймыр к о. Беннета - почти по чистой воде, причем напрасно искал Землю Санпикова к северу от Новосибирских о-вов. На вторую зимовку остался у западного берега о. Котельный. Во время этой зимовки также был произведен ряд значительных исследовательских работ. В июне 1902 г. Толль вышел с тремя спутниками на нартах с собачьими упряжками, тащившими две байдары к мысу Высокому Новой Сибири. Оттуда сначала на льдине, дрейфующей в северном направлении, а затем на байдарах перешел к о. Беннета для его исследования. Снять оттуда его отряд осенью должна была “Заря”, которая, однако, не могла подойти к о. Беннета из-за тяжелых льдов. В ноябре 1902 г. Толль начал обратный переход по льду к Новосибирским о-вам и пропал без вести с тремя спутниками.